Уланова продолжала получать новые партии. В 1929 году она станцевала в новаторской постановке «Щелкунчика» – со словами, акробатическими номерами. У нее были номера в балетах «Золотой век» Дмитрия Шостаковича и «Корсар» Льва Минкуса, партии Сольвейг в балете «Ледяная дева» на музыку Эдварда Грига, Раймонды в одноименном балете Александра Глазунова и Царь-Девицы в «Коньке-Горбунке» Цезаря Пуни. А в 1932 году она станцевала главную партию в балете, который буквально прославил имя Улановой и который она танцевала всю свою сценическую жизнь, – «Жизель» Адольфа Адана. Главная партия первоначально предназначалась известной балерине Елене Люком, но она из-за болезни танцевать не смогла, и Жизелью стала Уланова, которая должна была выйти на сцену в роли Мирты, повелительницы виллис. Уланова никогда не видела, как танцуют Жизель прославленные исполнительницы этой партии Павлова и Карсавина, и была вынуждена работать над ролью самостоятельно. Однажды она, задумавшись, заехала в парк Царского Села, где, мысленно проигрывая партию, незаметно для себя начала танцевать. Очнулась она только от аплодисментов прохожих. В ее Жизели появилось то, чего не было раньше ни у одной исполнительницы, – невероятная духовная сила, величие, убедительная целостность. Постоянным партнером Улановой в этом балете, а затем и в других стал Константин Сергеев. По слухам, в конце тридцатых годов у них был роман, но точно ничего не известно…
Следующей громкой премьерой Улановой была партия Марии в «Бахчисарайском фонтане» Бориса Асафьева осенью 1934 года. Это был балет, начавший на советской сцене эпоху «хореодрамы» (или «драмбалета»), – отныне танец должен был точно выражать содержание либретто; условность прежнего балетного искусства отрицалась. Уланова как нельзя лучше могла стать символом нового направления: ведь даже предельно условный танцевальный текст она наполняла выразительностью и смыслом. Партия Марии создавалась специально под нее: небогатый хореографический рисунок, который тем не менее позволял Улановой полностью раскрыть внутренний мир своей героини, наполнив его печалью и огромной внутренней силой. Партия Марии стала одной из лучших и известнейших в ее репертуаре.
На премьере «Бахчисарайского фонтана» присутствовал Климент Ворошилов. Спектакль так ему понравился, что он предложил привезти его на гастроли в Москву. И не только его; планировалось провести в Москве декаду искусства Ленинграда. Подобное проводилось впервые, но вскоре подобные декады искусств различных регионов стали делом обычным.