Нравы хлебосольной и старомодной Москвы отличались от петербургских – все было проще. Но, даже здесь у Николая Борисовича были завистники и недоброжелатели. Был только один плюс – во второй столице необходимость в петербургской маске отпадала сама собой. Иногда было достаточно закрыть глаза и забыть обо всем. Согласно достоверным фактам биографии князя, находясь в Москве, он практически не обращал внимания и не стеснялся пресловутого «общественного мнения». Он, в первую очередь, делал то, что отвечало его собственным запросам и эстетическим желаниям, будь то итальянская опера или французская труппа…
Именно Москва показала настоящий духовный образ князя Юсупова. Он был человеком доброжелательным, очень образованным и трудолюбивым. У него была постоянная потребность помогать людям. Такие нюансы человеческого характера, как правило, открываются, прежде всего, в бытовых мелочах, а вовсе не в определенных эпохальных событиях. Хотя, даже свои великие начинания Николай Борисович с присущей ему безупречностью и блеском совершал в московский период жизни.
Приобретение Архангельского, по собственному мнению князя, «окончательно сделало его москвичом». В 1810 году он продал свой петербургский дворец на Садовой и переехал в Москву на постоянное жительство. Родовой дворец на Хомутовке, заблаговременно отремонтированный, поражал своей красотой. Огромные залы, штофные обои, мраморные камины и золоченая мебель, потрясающие картины, статуи – все это было похоже на чертоги из волшебных сказок. Широкая галерея, находящаяся на верхнем этаже, направлялась в птичник, где на подставках и в подвешенных к потолку кольцах сидели серые попугайчики, белые какаду и красные попугаи-ара. В клетках же находились золотые и серебряные фазаны и пеликаны. Другая галерея провожала в зимний сад с головокружительным запахом благоухающих цветов и с множеством дорожек, экзотическими деревьями и кустами. В середине, над бассейном, красовался высокий фонтан. В Архангельском в летнее время князя Юсупова обслуживал внушительных размеров штат людей, состоявшей из 217 человек. В него входил и княжеский оркестр из 28 музыкантов, и крепостные танцовщицы, возрастом от четырнадцати до двадцати лет. Вместе с Юсуповым в Архангельское прибывала часть его знаменитой библиотеки, которой на тот момент заведовал француз Бенуа.
Одним из первых восторженных поклонников Архангельского и его собраний стал знаменитый русский писатель Николай Михайлович Карамзин. Впервые он упомянул имение в 1803 году, а затем написал о нем в 1817 году в «Путешествии вокруг Москвы». На тот момент Архангельское уже было собственностью Юсупова и постоянно пополнялось очередными произведениями искусства.