Вскоре Арсеньев докладывает в штабе округа и в Географическом обществе подробный, тщательно продуманный многолетний план экспедиционных исследований Сихотэ-Алиня и побережья Японского моря. «Зеленую улицу» смелым начинаниям Арсеньева дал приамурский генерал-губернатор П. Ф. Унтербергер.
В том же году состоялась первая экспедиция на Сихотэ-Алинь. Так было положено начало целому ряду экспедиций, совершавшихся практически без перерыва из года в год и принесших Арсеньеву заслуженную славу первопроходца. Все полевые сезоны были довольно продолжительными и чрезвычайно трудными. Вот как писал о них сам Арсеньев одному из своих знакомых: «Четыре раза я погибал с голоду. Один раз съели кожу, другой раз набивали желудок морской капустой, ели ракушки. Последняя голодовка была самой ужасной. Она длилась двадцать один день. Вы помните мою любимую собаку Альпу — мы ее съели в припадке голода и этим спаслись от зверей (тигр и медведь). Глубокие снега едва не погубили весь отряд… Подряд семьдесят шесть дней мы шли на лыжах и тащили за собой нарты…» Даже для закаленных военных людей экспедиции эти были очень тяжелы. Позднее в своих лекциях Арсеньев назовет их «походами на грани смерти».
Что же касается результатов хотя бы трех первых экспедиций (1906–1910 гг.), то они по-настоящему поразительны. Так, в экспедиции 1906 г. хребет Сихотэ-Алинь был пересечен по четырем направлениям, была составлена подробная карта исследованного района с нанесением рельефа и всех населенных пунктов. Кроме того, велись постоянные метеорологические и фенологические наблюдения, описания рельефа, флоры и фауны, собирались коллекции мхов, водорослей, лишайников, шляпных грибов и грибов-паразитов. Значительная часть этих коллекций послужила хорошим подспорьем при создании атласов, таких, как «Флора Маньчжурии», изданный Петербургским ботаническим садом, или «Русский микологический гербарий», который готовил к выпуску В. Л. Комаров, будущий президент Академии наук СССР. Экспедиция собрала также множество образцов различных горных пород. Весь зоологический материал был отправлен в столицу, в Зоологический музей Академии наук.
Но и это было далеко не все. В маршрутах Арсеньев занимался археологическими раскопками старинных городищ и укреплений в районе залива Ольги. Найденные там предметы пополнили запасники Русского музея в Петербурге. Важное место в исследованиях занимало изучение особенностей жизни малых народов края — удэгейцев, орочей и других, описание их быта, обычаев, культуры.
Целью экспедиции 1907 г. было обследование горного района Сихотэ-Алиня между 45 и 47° с. ш. Работы продолжались семь месяцев и дали материал для написания «Краткого военно-географического и военно-статистического очерка Уссурийского края», опубликованного Арсеньевым в Хабаровске.