Об управлении святителем Феодосием Черниговской епархией сохранилось мало сведений. Особенное внимание святитель обращал на пробуждение и поддержание в пастве духа истинно христианского благочестия. Глубокая вера в Промысл Божий, деятельное стремление к святости, искренняя любовь к монашеским подвигам, всегдашняя заботливость о спасении своей паствы, отеческое внимание и снисходительность к подчиненным, суд справедливый и милостивый были отличительными чертами архипастырской деятельности святителя Феодосия. Он ревностно заботился о созидании храмов Божиих и об устроении иноческих обителей, дух его несказанно радовался при виде благолепия этих мест славы Божией и спасения ближних.
В самом начале его святительства по его благословению был создан Печеникский девичий монастырь, и он сам освятил храм этой обители в честь Успения Пресвятой Богородицы. В 1694 году по его благословению был основан Любецкий скит в двух верстах от Любеча; в 1694 году святитель освятил в Домницком мужском монастыре храм в честь Рождества Пресвятой Богородицы, а летом 1695 года — величественный храм в честь Пресвятой Богородицы, построенный на вершине горы Болдинской, близ древнего Ильинского монастыря. При святителе Феодосии в Черниговской епархии замечается особый подъем в усилении иночества. Святитель уделял также большое внимание духовенству и был строго разборчив при выборе кандидатов священства. Он особенно покровительствовал черниговским духовным школам, приглашал в них из Киева ученых монахов, среди которых был святой Иоанн (Максимович), будущий митрополит Тобольский, сделавшийся впоследствии помощником и преемником святителя и устроителем черниговских духовных школ. К нему часто обращались за помощью и советом не только православные, но и лица других исповеданий.
По преставлении преосвященного Лазаря (3 сентября 1693 г.) управление Черниговской епархией святителем Феодосием продолжалось недолго. Чувствуя приближение смерти, он вызвал к себе в Чернигов наместника Брянского Свенского монастыря святого Иоанна (Максимовича) и возвел его из иеромонаха в архимандрита Черниговского Елецкого монастыря. В новом архимандрите он заранее готовил себе преемника. 5 февраля 1696 года святитель Феодосий скончался и был погребен в Черниговском кафедральном Борисоглебском соборе, за правым клиросом, в особо сделанном для того склепе. Впоследствии его преемник святитель Иоанн (Максимович) построил над его гробом кирпичный свод с хвалебной надписью в стихах в благодарность за чудесное исцеление от тяжкой болезни. С тех пор благоговейное почитание святителя Феодосия становилось все распространеннее.