В 1884 году в крепости было построено еще одно тюремное здание — так называемая Новая тюрьма. Узниками ее были в основном народовольцы. В 1884–1906 годах в камеры этой тюрьмы были брошены выдающиеся деятели революционного движения — члены «Народной воли» Н. А. Морозов, В. Н. Фигнер, Г. А. Лопатин, М. Ф. Грачевский, И. Н. Мышкин, М. Ф. Фроленко и другие.
В эти годы Шлиссельбургская крепость использовалась царизмом как место казни революционеров. 8 мая 1887 года были казнены члены революционной организации «Террористическая фракция партии «Народная воля» А. И. Ульянов, П. Я. Шевырев, П. И. Андреюшкин, В. С. Осипанов и В. Д. Генералов, участвовавшие в подготовке покушения на Александра III 1 марта 1887 года. В 1902–1906 годах погибли на эшафоте революционеры С. В. Балмашев, И. П. Каляев, 3. В. Коноплянникова и другие. Всего в 1884–1906 годах в крепости было казнено 15 революционеров.
После поражения первой русской революции Шлиссельбургская крепость была превращена в каторжный централ. В 1907–1908 годах «нумерную» казарму перестроили в трехэтажный тюремный корпус, который заключенные называли «Зверинцем». Это название объяснялось особым устройством общих камер, которые были отделены от коридора не стеной, а оплошной, от пола до потолка, железной решеткой.
В 1908 году на фундаменте Старой тюрьмы в цитадели было построено новое двухэтажное тюремное здание. А через три года, в 1911 году, появилось еще одно тюремное здание — четырехэтажный корпус на 480 человек.
В 1907–1917 годах в Шлиссельбургской крепости отбывали заключение пролетарские революционеры — Г. К. Орджоникидзе, Ф. Н. Петров, Б. П. Жадановский, И. К. Гамбург, М. П. Ремизов и другие. Тюрьмы прекратили свое существование после Февральской революции, уничтожившей царизм.
В 1928 году на острове был открыт филиал Музея Великой Октябрьской социалистической революции.
Навсегда, казалось, ушедшая в прошлое военная мощь древней твердыни в истоке Невы с неожиданной силой проявилась в годы Великой Отечественной войны.
8 сентября 1941 года немецко-фашистские войска вступили в полуразрушенный Шлиссельбург. Весь город был окутан дымом горевших мучных складов и ситценабивной фабрики. Гитлеровцы намеревались форсировать Неву, чтобы на правом берегу соединиться с наступавшими с севера финскими войсками и тем самым полностью окружить Ленинград. Но путь захватчикам преградила старая крепость Орешек. Немцы не предполагали, что остановятся перед древнерусской твердыней, а блокированный врагом Ленинград сохранит выход к Ладожскому озеру.