Спустя два года Чайковский познакомился с членами «Могучей кучки» — группы петербургских композиторов. Конечно, их взгляды на музыкальное искусство сильно отличались, но между ними сложились дружеские отношения. Общение с ними сыграло большую роль в его отношении к некоторым жанрам. У Чайковского проявился интерес к программной музыке, и по совету главы «Могучей кучки» Милия Балакирева Петр Ильич написал увертюру-фантазию «Ромео и Джульетта», а В. В. Стасов подсказал ему замысел симфонической фантазии «Буря». Чайковский обладал величайшим даром мелодиста. Продолжая традиции, идущие от Глинки, он создавал произведения, которые состоят из цельных мелодий, а не отдельных их фрагментов. Наверное, это тоже одна из причин такой популярности музыки Чайковского.
В 1868 году в Москву приехала знаменитая певица Дезире Арто. Своим неподражаемым искусством она покорила всю Москву, включая и Чайковского. Надо сказать, что его пленило не только пение, но и ее личность, причем настолько, что он сделал ей предложение. Друзья были категорически против. Они говорили ему, что он может повторить судьбу Тургенева при Полине Виардо, что она не сможет бросить карьеру, и ему придется ездить за ней по всему миру, а это будет отвлекать от творчества! Чайковский все это выслушивал, но оставался при своем мнении. Помолвка все-таки состоялась. Потом Дезире уехала на гастроли в Варшаву. Очень скоро оттуда пришло известие, что она вышла замуж за певца Падиллу. Петр Ильич довольно легко перенес это известие. Н. Г. Рубинштейн в утешение ему сказал: «Ну, не прав ли я был, когда говорил, что не ты ей нужен в мужья?! Вот ей настоящая партия, а ты нам, пойми, нам, России нужен, а не в прислужники знаменитой иностранке». Спустя много лет Чайковский встретится с Дезире вновь. И посвященные ей романсы на стихи французских поэтов станут свидетельством той далекой любви.
В Москве Чайковский стал сочинять практически во всех жанрах — оперы, симфонии, квартеты, фортепианные произведения, романсы и многое другое. Он часто писал по заказу для различных торжеств, проходивших в Москве. Так, им была написана кантата, получившая имя первой русской столицы — «Москва».
Начало 70-х годов — время творческого расцвета Чайковского. Одно за другим появлялись выдающиеся, бессмертные произведения. Творческий родник бил через край. Он постепенно осваивал все области музыкального искусства. Эти годы подарили миру такие творения, как оперы «Опричник» и «Кузнец Вакула», музыку к драме Островского «Снегурочка», балет «Лебединое озеро», Вторую и Третью симфонии, Первый фортепианный концерт, Вариации на тему рококо для виолончели с оркестром, фантазию «Франческа да Римини» и другие творения.