В начале войны во время набега английских линейных крейсеров 28 августа 1914 г. в Немецкую бухту "Мольтке" смог лишь в 12 ч.30 м. выйти из Вильгельмсхафена. В дальнейшем выход ещё более затянулся, поскольку пришлось ждать разводки бонов, в то время как возвращавшийся с дежурства в сторожевом охранении линкор "Гельголанд" настоял на своем праве пройти первым. Наконец в 13 ч.10 м. "Фон-дер-Танн" и "Мольтке" прошли вперед, однако атаковать противника уже не успели. Из этого выхода сделали вывод, что в будущем дивизия линкоров и два линейных крейсера должны постоянно находиться на рейде Шиллинг.
В дальнейшем "Мольтке" принял участие в набегах 1-й и 2-й разведывательных групп на английское восточное побережье и обстреле 2/4 ноября 1914 г. Ярмута и 15/16 декабря 1914 г. Хартлпула. Во время второго набега он получил попадание с береговой батареи одним 152-мм снарядом под ватерлинию, которое причинило значительные повреждения между палубами, но не вызвало потерь в личном составе так же, как и в бою у Доггер-банки 24 января 1915 г.
24 января 1915 г. в бою у Доггер-банки "Мольтке" шел вторым в немецкой боевой линии после флагманского "Зейдлица".
9 ч.52 м. Британский флагманский линейный крейсер "Лайон" открыл огонь по тяжелому крейсеру "Блюхер".
10 ч.14м. "Лайон" перенес свой огонь на "Мольтке". Немцы лучше видели "Лайон", поэтому сосредоточили огонь на нем.
На юте "Мольтке"
10 ч.35 м. Вице-адмирал Битти поднял сигнал: взять под обстрел соответствующие своему месту в строю корабли немецкой колонны. Вследствие ошибки при распределении целей "Тайгер" стрелял по "Зейдлицу", а не по "Мольтке", который остался необстрелянным. "Мольтке" первоначально вел огонь по "Тайгеру", большую часть боя по "Лайону" и в конце боя снова по "Тайгеру". Из 16 попаданий снарядами калибра 280 мм или 305 мм в "Лайон" и 6 в "Тайгер", то есть из общего количества достигнутых немцами 22 попаданий, вероятнее всего, 8 или 9 (36-41% попаданий) были произведены с "Мольтке".
Он выпустил 276 280-мм бронебойных снарядов (34 % боекомплекта) и добился 2,9-3,3% попаданий в основном с дистанции 14600-16400 м (79-88 каб.), а также 14 150-мм фугасных снарядов с дистанции 11 800-12 700 м (64– 69 каб.) по эсминцам. В этом бою он не пострадал вовсе.
29/30 марта 1915 г. "Мольтке" принял участие в походе флота Открытого моря под командованием адмирала Поля до широты банки Терсхеллинг, во время которого боевые действия не состоялись, а также принял участие в последующих боевых походах в апреле и мае 1915 г. "Мольтке" был включен в состав морских сил Балтийского моря, предназначенных для действия в Рижском заливе, и 3 августа 1915 г. линейный крейсер перешел в Балтийское море. Он принял участие в операции прорыва немецких военно-морских сил в Рижский залив в августе 1915г., обеспечивая их прикрытие.