Контингент хорватских сухопутных войск был сформирован довольно скоро. Военное командование рассчитывало максимум на 3900 добровольцев, чтобы сформировать полковую единицу, но к 15 июля уже 9000 мужчин явились на призывные пункты. В результате такого потока добровольцев пришлось повысить критерий отбора.
Когда 16 июля 1941 года полк был полностью сформирован, ему присвоили название Хорватского 369-го усиленного пехотного полка. В состав полка входило 3895 (по другим сведениям 6300) офицеров, сержантов и рядовых. Являясь подразделением вермахта, хорватские военнослужащие должны были носить германскую униформу и использовать германские знаки отличия. От остальных военнослужащих их отличала нарукавная нашивка (на левой руке) с красно-белыми шашечками и надписью «Hrvatska» (Хорватия). Такой же знак был изображен на левой стороне шлема.
Полк состоял из штаба полка, трех батальонов пехоты и артиллерийской батареи. Каждый пехотный батальон включал в себя штаб батальона, 3 пехотные роты (причем одна рота набиралась из боснийских мусульман, а остальные две – из хорват-католиков), пулеметную роту, противотанковую роту, роту снабжения и батарею артиллерии. Полк называли «укрепленным» из-за входящей в него артиллерии, которая обычно не включалась в состав пехотного полка. Возглавлял 369-й Хорватский полк полковник Иван Маркуль Резервный батапьон полка был организован в это же время. Вскоре после его формирования он был передислоцирован в австрийский город Штокерау.
После того как полк был полностью организован, его перебросили в Германию, в Доллершейм, где солдаты и офицеры дали присягу верно служить Гитлеру и Павеличу, Германии и Хорватии. Затем полк был отправлен через Венгрию в Бессарабию. А уже оттуда он совершил марш-бросок на 750 километров через Украину к линии фронта. За 35 дней, сколько продолжался этот поход, военнослужащие полка имели лишь один день отдыха. Кроме того, за этот период 187 добровольцев отправились назад в Хорватию для восстановления здоровья, двоих солдат казнили за то, что во время дежурства они покинули свой пост. В конце концов, полк достиг места своего назначения – деревни Будниская на Украине. Там он расквартировался, и ему была предоставлена неделя для отдыха. Вскоре к полку присоединилась группа опытных немецких сержантов, которые должны были помочь хорватам в заключительной подготовке к сражению.
9 октября 1941 года 369-й полк был прикреплен к 100-й егерской дивизии, а 13 октября он принял участие в своем первом сражении. Бои велись вокруг деревень и городов: Петрусани, Кременчуг, Полтава, Сароки, Балти, Первомайск, Кировоград, Петропавловск, Тарановка, Грисин, Сталино, Васильевка, Александровка, Ивановка и Гарбатово. Во время этих боев хорватов потрясли масштабы капитуляции советских войск: русские солдаты тысячами сдавались в руки хорватам. Военнопленных было так много, что хорваты были вынуждены даже отпускать их. Поэтому многие из советских солдат, особенно русские и украинцы, предпочитали сдаваться именно хорватам, рассчитывая на лучшее отношение к себе со стороны родственных славян.