В 1867 году С. Н. Урусов был назначен главноуправляющим 2-м отделением собственной его императорского величества канцелярии.
В апреле 1867 года министр юстиции и генерал-прокурор Д. Н. Замятнин был освобожден от занимаемой должности, а на его место император временно поставил князя Урусова, продолжавшего одновременно руководить и 2-м отделением.
Замена министра произошла в то самое время, когда судебная реформа только-только начинала набирать обороты, и были открыты лишь два новых судебных округа — Санкт-Петербургский и Московский. Это, конечно, не могло не отразиться на темпах судебных преобразований в России. Князь Урусов, хотя и слыл человеком высокоэрудированным и умным, прекрасно разбиравшемся в уголовном, гражданском и процессуальном законодательстве, все же не обладал той широтой кругозора, которая была присуща Д. Н. Замятнину. Главное же — он был человек консервативных взглядов. А. Ф. Кони писал, что С. Н. Урусов «один из вреднейших людей царствования Александра II, тормозивший всю законодательную деятельность». Он называл его «хитрым и умным российским Полонием».
Свою деятельность в министерстве юстиции Урусов начал с разработки плана и порядка введения Судебных уставов в Харьковском округе и других местностях России. Приходилось решать и другие вопросы. В тех губерниях, где уже была проведена реформа, наряду с новыми судебными установлениями продолжали действовать и прежние суды, рассматривавшие старые дела. Одновременное существование различных судов создавало неудобства, так как в одной и той же местности дела, в зависимости от времени их возникновения, решались по совершенно различным процессуальным правилам. Поэтому еще Д. Н. Замятнин предпринял попытку несколько сократить число уездных судов, а также стал объединять палаты уголовного и гражданского судов. С. Н. Урусов продолжил работу в этом направлении, однако серьезных успехов так и не достиг. Суды оказались заваленными старыми делами. Было очевидно, что необходимо провести коренное изменение порядка разрешения старых дел в местностях, где действовали новые суды. Для этих целей князь Урусов образовал при Министерстве юстиции специальную комиссию. Она пришла к мнению, что для разбора завала старых дел нужно командировать, до открытия новых судов, «ревизующего Сенатора», предоставив в его распоряжение тех лиц, которые подлежали назначению в новые суды. Поскольку на повестке дня стояло открытие Харьковской судебной палаты, то князь Урусов направил туда тайного советника барона Торнау. В его распоряжение был передан весь личный состав будущего судебного округа. Хотя ревизия Торнау и не решила всех проблем (старых дел оставалось еще очень много), она все же в значительной мере подготовила почву для «развязки» этого вопроса в будущем.