По наиболее актуальным проблемам надзора генерал-прокурор С. Н. Урусов направил подчиненным ему прокурорам несколько циркулярных распоряжений. Он произвел некоторые назначения высших чинов прокурорского и судебного ведомств. В трех новых судебных округах (Петербургском, Московском и Харьковском) в 1867 году значилось 150 прокурорских работников. Министерство юстиции пополнилось 24 выпускниками Императорского училища правоведения. Всего там обучалось 247 воспитанников в основных и 71 — в подготовительном классах.
15 октября 1867 года последовал высочайший указ Правительствующему Сенату: «Главноуправляющего II отделением Собственной Нашей Канцелярии, Статс-секретаря, Тайного советника Князя Урусова Всемилостивейше увольняем от временно возложенного на него управления Министерством юстиции, с оставлением его во всех прежних должностях и званиях». Другим указом государь объявил С. Н. Урусову «душевную свою признательность за временное отличное управление означенным Министерством».
В своих воспоминаниях А. Ф. Кони так писал о нем: «Тщедушный с виду, очень любезный в личных отношениях, обладавший большим опытом в кодификации, «хитроумный» и уклончивый, он был выдающимся представителем тех влиятельных «государственных людей», которые умели тормозить движение нашего законодательства по самым назревшим и жизненным нуждам страны под предлогом «преждевременности». Признавая по большей части тот или другой проект в существе правильным, он усматривал, однако, в нем лишь звено к целой цепи преобразований и нововведений, отлагаемых «до неопределенного времени», и так называемым «деловым языком» доказывал его неприемлемость «в настоящее время». Этим языком, вытравлявшим своими бесцветными оборотами живое чувство и яркое убеждение, он обладал в совершенстве».
В 1872 году С. Н. Урусов был произведен в действительные тайные советники и одновременно назначен (без освобождения его от обязанностей главноуправляющего 2-м отделением) председателем департамента законов Государственного совета. Это была очень высокая и ответственная должность. В этом звании он оставался до конца своей жизни.
В 1879 году на князя Урусова было возложено председательствование в Верховном уголовном суде, учрежденном для рассмотрения дела А. К. Соловьева, покушавшегося на жизнь государя. А. Ф. Кони, особенно не жаловавший «лукавого председателя департамента законов», вспоминал, что Урусов тогда обратился к нему с просьбой назначить к слушанию ряд дел с присяжными заседателями под своим председательством, так как ему никогда не приходилось ранее участвовать в судебных заседаниях.