Отныне Нодье решает посвятить себя естественным наукам и, действительно, в течение нескольких лет всецело занят только ими. Но в 1797 году он поступает на службу в безансонскую публичную библиотеку, и решение его колеблется; здесь, в этом богатейшем для своего времени собрании книг и рукописей, перед ним раскрывается новый мир — мир прошлого Франции, ее история, ее литература. Он знакомится здесь также с зарубежной литературой — «открывает» для себя Шекспира, Шиллера, Гете, задумывает под влиянием «Вертера» первый свой роман, и когда в 1799 году обстоятельства вынуждают его уехать в Париж, он уже полон литературных планов и замыслов. В 1802 году в Париже выходит первый его роман — «Стелла, или Изгнанники», в следующем — 1803-м — «Живописец из Зальцбурга». В эти же годы он публикует несколько работ по энтомологии, обративших на себя внимание специалистов. Однако начавшаяся было литературная и научная карьера Нодье оказывается вскоре прерванной.
Если Нодье и не сумел понять смысл якобинского террора, он превосходно почувствовал контрреволюционную сущность термидорианской реакции. Настороженно отнесся он и к возвышению Наполеона Бонапарта. В 1799 году Нодье оказывается замешанным в некоем «заговоре против общественной безопасности» (именно это и служит причиной его отъезда из родного города). В 1804 году он арестован за памфлет против Наполеона и заключен в тюрьму Сен-Пелажи, откуда отцу удается освободить его лишь благодаря своим связям. Высланный в Безансон под надзор полиции, Нодье, опасаясь новых преследований, вскоре после провозглашения Империи Наполеона I бежит в Швейцарию. С этого времени начинаются «годы странствий» Шарля Нодье. Живя не подолгу то в одном, то в другом городке Швейцарии, он зарабатывает себе на жизнь главным образом службой в местных библиотеках. В часы досуга он бродит по горам, пополняя свой гербарий и сочиняя стихи; он ночует под открытым небом, наслаждается природой, — не раз впоследствии изобразит он в своих произведениях эти одинокие прогулки поэта и натуралиста.
В 1806 году Нодье читает в Доле курс лекций по литературе, в 1808-м служит библиотекарем и секретарем у английского филолога Герберта Крофта в Амьене. В 1812 году судьба забрасывает его на Балканы, в город Лайбах. Здесь он исполняет обязанности библиотекаря, а затем редактора «Иллирийского телеграфа» — газеты, выпускавшейся французскими оккупационными властями на четырех языках. Последнее дает писателю возможность ближе познакомиться с нравами и обычаями славянских народов; он изучает их язык, записывает их устное творчество. Здесь он задумывает и пишет своего «Жана Сбогара».