Занятия Зюсса были замечены, и он получил предложение написать геологический очерк для Путеводителя по окрестностям Карлсбада. Путеводитель был издан местным книготорговцем, и это была первая печатная работа Зюсса. Минеральные источники не выпали из его кругозора и были описаны им гораздо позже в труде о горячих источниках.
Интерес к естествознанию, пробужденный в Праге и Карлсбаде, побудил Зюсса сделаться в 1852 году ад'юнктом хранителя придворного минералогического кабинета в Вене, где ему было поручено привести в порядок коллекцию по палеонтологии. Он занялся изучением богатого собрания окаменелостей и написал несколько работ о плеченогих, аммонитах и третичных млекопитающих, положив начало естественной классификации плеченогих и аммонитов. В этих трудах он описал, между прочим, места обитания плеченогих, отметил соотношение между аммонитами и современными аргонавтами и уже тогда придерживался взгляда, господствующего в настоящее время, что изучение ископаемых животных нужно вести в отношении их строения, образа жизни, распространения и генетической связи с современной фауной. Он подчеркивал мысль, что палеонтология может развиваться на прочной научной базе только в теснейшем контакте с изучением современных форм животных. Уже при изучении остатков третичных млекопитающих Венского бассейна Зюсс пытался восстановить последовательность их во времени, то есть порядок смены одних форм другими.
В период палеонтологических работ Зюсса вышло сочинение Дарвина о происхождении видов, основные идеи которого о единстве и непрерывности органической жизни Зюсс несомненно усвоил, хотя искал решения проблемы развития другими путями. Большое влияние на него имели труды Форбса, но Зюсс не является учеником кого бы то ни было ни в палеонтологии, ни, позже, в геологии. Он был самостоятельным мыслителем и основателем отдельной школы.
Изучение последовательности фаун млекопитающих в третичных отложениях Венского бассейна, связанное с подробным ознакомлением с составом и последовательностью этих отложений, постепенно привело Зюсса из области палеонтологии в область геологии, а предоставление ему в 1862 году кафедры геологии в университете окончательно закрепило этот переход. Но заключительная глава в его труде «Лик Земли», озаглавленная «Жизнь», ранее напечатанная в сокращенном виде в «Известиях Венского геологического общества», доказывает своим остроумным и оригинальным раз'яснением отношений органического мира к твердой земной коре, что Зюсс оставался знатоком биологических вопросов.