Занявшись геологией, Зюсс сначала обратил внимание на вопросы стратиграфии, так как изучение последовательности наслоений третичного периода Венского бассейна привело его в эту область. Эти отложения издавна интересовали геологов Вены, но исследованиям Зюсса наука обязана первым установлением последовательности отдельных членов свиты миоцена во внеальпийском бассейне у Горна и Эггенбурга. Классическая работа о почве Вены в 1862 году уже обратила всеобщее внимание на молодого ученого. В этом труде увлекательно описана история миоценового моря, населенного фауной, очень близкой к современной фауне Средиземного моря, сначала омывавшего своими волнами гранитные берега Богемского массива, затем, после провала внутриальпийской впадины, распространившегося на место большого пресного озера. Позже озеро это отделилось от Средиземного моря, превратилось в замкнутый бассейн. Фауна его обеднела в связи с уменьшением солености воды, и оно наконец распалось на цепь пресных озер, которые постепенно были заполнены галечниками из больших рек.
За период научной деятельности 1851–1862 годов Зюсс напечатал 46 трудов, главным образом по палеонтологии, особенно о плеченогих и третичных млекопитающих. Было напечатано также несколько работ по стратиграфии, заканчивавшихся описанием почвы Вены, способа ее образования, ее состава и ее влияния на жизнь населения.
От этих молодых образований пытливый ум Зюсса обратился к подстилающим их, более древним, а изучение их потребовало расширения области исследований. Округленные, обточенные работой веков возвышенности Богемского массива, ограничивающие Венский бассейн с севера, и зубчатые цепи Восточных Альп, поднимающиеся на южном горизонте, прежде всего привлекли внимание Зюсса. Контраст этих соседних форм рельефа настоятельно требовал раз'яснения. Начались ежегодные экскурсии во время весенних и летних каникул, увлекавшие Зюсса все дальше и дальше. Он обошел Богемский массив, Судетские горы, Альпы Австрии и Швейцарии, впадину Ломбардии с ее вулканическими сопками, Апеннины, посетил Везувий и Этну. Он ознакомился с современными вулканами, чтобы выяснить связь вулканизма с горообразованием, определить роль и значение тех изверженных масс, которые вторглись в цепи Альп, сложенных существенно из осадочных горных пород, и которые в Бегемском массиве обнажены размывом на огромном протяжении и почти лишены своей прежней покрышки. Зюсс правильно оценивал громадное значение опытных наблюдений в поле для синтетических работ. Он учил, что только в самой природе геолог может получить настоящее представление о горообразовании, выработать умение выяснить по формам поверхности генетические идеи, то есть читать историю их происхождения.