Сионистской работе Жаботинский особенно отдался после Кишиневского погрома и в том же году (1903) был избран делегатом от Одессы на Шестой конгресс в Базеле. Во время угандийской полемики он был вместе с противниками Уганды и вместе с ними ушел из зала заседаний.
Очень скоро он стал одним из главных ораторов русских сионистов и имел огромное влияние на еврейскую учащуюся молодежь и русскоязычную еврейскую интеллигенцию. Его статьи, которыми зачитывались все, будили еврейское национальное сознание и призывали не склонять головы перед лицом антисемитов любого толка. В качестве члена редакции органа российских сионистов «Рассвет» (главным редактором которого был Авраам Идельсон) Жаботинский очень многое сделал для развития сионистской мысли и методов сионизма.
Он умело и энергично боролся с ассимиляторами, с антисионистским Бундом и с антисемитизмом.
Своими замечательными переводами на русский язык стихов Бялика он приблизил еврейскую (и не только еврейскую) интеллигенцию к новой еврейской национальной поэзии на иврите.
Что касается направления сионистского движения в России, Жабогинский выступил за синтез «гегенвартсарбейт» и работы в пользу Эрец-Исраэль, иначе говоря — за соединение борьбы за еврейские права в диаспоре с задачами, связанными с Эрец-Исраэль, как это было сформулировано в Гельсингфорсской программе, одним из творцов которой он являлся (вместе с И.Гринбаумом, А. Идельсоном и другими).
Верный ученик и сподвижник Жаботинского Иосеф Шехтман рассказывает, что он имел необыкновенные лингвистические способности и отличался талантом проникновения в дух каждого языка, который изучал. Он в совершенстве владел семью языками и достаточно хорошо знал еще несколько. Свои литературные произведения — прозу и поэзию, а также многочисленные публицистические статьи — он создавал, в основном, на русском языке, но писал также на иврите, идиш и европейских языках. В России он работал до начала Первой мировой войны и сделал многое для возрождения языка иврит и основания сети еврейских школ.
Вот как описывает Жаботинский свою встречу с Рутенбергом в Бриндизи:
«Десятиминутной беседы оказалось достаточно, чтобы сговориться о главном. Хоть мы никогда и не переписывались, тут обнаружилось, что думали мы одну и ту же думу. И больше того: хотя в печати тогда еще не было ни одного слова ни о легионе вообще, ни об александрийских добровольцах, он почему-то знал наверное, что я работаю для этой цели; и я, хоть А. В. Амфитеатров в Риме не сумел мне объяснить, в чем заключались планы Рутенберга, тоже сразу понял из его короткой телеграммы, зачем ему нужно свидание со мною. Странно, откуда берется этот беспроволочный телеграф между людьми, которые, встретясь на улице, не узнали бы друг друга…».