Так в анализе различных подходов к психологическим проблемам сложились собственные психологические интересы Бюлера, которые и привели его в Вюрцбургский институт психологии. В 1906 г. Бюлер занял здесь должность ассистента. С этого времени началось его тесное сотрудничество с Освальдом Кюльпе — главой Вюрцбургской психологической школы. Под его руководством Бюлер вместе с рядом известных немецких психологов — Н. Ахом, О. Зельцем, К. Марбе и др. — занимался экспериментальным изучением мышления. Этому и посвящена его первая собственно психологическая работа «Факты и проблемы психологии мыслительных процессов», опубликованная в 1907 г. в виде серии статей. На этом этапе своей научной работы Бюлер солидаризировался с представлениями вюрцбуржцев и считал, что в структуре интеллекта можно выделить три категории элементов: образы, интеллектуальные чувства и собственно мысли, лишенные чувственно-образного характера. Именно такие мысли составляют главный предмет психологического исследования, которое осуществляется методом интроспекции — специально организованного самонаблюдения.
Не следует, однако, относить Бюлера к Вюрцбургской школе. Довольно скоро он отошел от ее теоретических представлений, а в своих более поздних работах даже назвал собственные изыскания вюрцбургского периода близорукими. Сотрудничество с Кюльпе тем не менее продолжалось: в 1909 г. Бюлер последовал за ним в Бонн, а в 1913 г. — в Мюнхен.
Начавшаяся мировая война ненадолго прервала научную карьеру Бюлера. Как специалист с медицинским образованием он был отправлен на западный фронт в качестве военного хирурга. Впрочем, и в научном плане эта работа оказалась не бесплодной. На фронте Бюлер приобрел опыт лечения мозговых ранений и собрал ценный материал о расстройствах речи, вызванных такого рода травмами.
В конце 1915 г. скоропостижно скончался Кюльпе, и Бюлер был отозван в Мюнхен, чтобы занять его место. С этого момента началась его самостоятельная исследовательская деятельность.
Это событие знаменовало и поворот в личной жизни Бюлера. В Мюнхене он познакомился со студенткой Шарлоттой Малаховски, которая намеревалась изучать психологию под руководством Кюльпе. Как преемник Кюльпе Бюлер принял на себя руководство новой студенткой. Их научному сотрудничеству сопутствовало быстрое развитие личных отношений. В апреле 1916 г. состоялась их свадьба. Так сложилась не только семья, но и плодотворный научный союз. В предисловии к одной из своих книг, которую Бюлер посвятил жене, он писал:
Посвящения могут иметь реальные и личные причины; редко обе причины находятся в таком совершенном равновесии, как в данном случае. Когда моя жена прочитает эти строчки, они будут единственными в книге из тех, которые могли бы оказаться для нее чем-то новым. Все остальное возникло в результате идейного взаимодействия.