В 1918 г. Бюлер был приглашен на должность профессора в Дрезденский технологический университет, а три года спустя — в Венский университет. На венский период приходится расцвет научной деятельности Бюлера. В Вене наиболее полно раскрылись черты его многогранной личности — блестящий талант экспериментатора, глубокий теоретический ум, незаурядные организаторские способности, педагогическое дарование.
Совместно с женой, выступившей в роли его ассистента, Бюлер основал в Вене психологическую лабораторию, которая позднее была преобразована в институт, известный как «Школа Бюлера». Блестящие лекции Бюлера привлекали множество слушателей, институт обрел мировую известность. Впрочем, по свидетельству X. Гетцер, сам Бюлер предпочитал уединение в своем кабинете и научные дискуссии в узком кругу.
После Первой мировой войны научные интересы Бюлера сместились в сторону генетической психологии. Результаты своих исследований он изложил в книге «Духовное развитие ребенка» (1918, рус. пер. — 1924), которую издал также в сокращенном варианте под названием «Очерк духовного развития ребенка» (1919, рус. пер. с предисловием Л. С. Выготского —1930). В этой работе Бюлер выделил три психические структуры: инстинкт, дрессуру (научение) и интеллект, связывая возникновение последнего с появлением актов внезапного понимания. Однако концепция Бюлера столкнулась с известными трудностями при объяснении развития мышления у детей, поскольку она не выходила за рамки чистого описания интеллектуальных процессов и не показывала реальных путей их формирования. В этом аспекте идеи Бюлера подверглись критике со стороны Л. С. Выготского и Ж. Пиаже, выступавших также против его представления о развитии речи как интуитивном открытии ребенком общих принципов языка.
Одной из важнейших работ Бюлера явилась его книга «Кризис психологии» (1927). В ней он выдвинул идею о том, что кризисное состояние современной ему психологической науки может быть преодолено за счет синтеза различных подходов — интроспективной концепции сознания, бихевиористской теории поведения и учения о воплощении психики в продуктах культуры.
После прихода к власти фашистов расцвет Венской школы кончился. Для Бюлера это было огромной научной и личной трагедией, которой, возможно, удалось бы избежать, если бы в 1920 г. он не отверг приглашение занять профессорское кресло в одном из американских университетов. Но Бюлер не сумел предвидеть надвигавшихся катаклизмов. Такая, по выражению Шарлотты Бюлер, «политическая наивность» оказалась непоправимой ошибкой.