Десять лет изгнания тиран провел с пользой. Сначала он организовал колонизационный поход и обосновался у Фермесского залива в местечке Рекел. Оттуда перебрался в Пангейские горы, где захватил месторождения серебра и золота, которые позволили ему взять на службу наемников в достаточном количестве, для того чтобы начать подготовку к восстановлению своей тирании в Афинах. Большую поддержку оказали и сторонники Писистрата: аристократия Фив пожертвовала деньги, Аргос, Эритрея и Наксос прислали добровольцев.
В 546/545 гг. до н. э. Писистрат высадился с наемниками на побережье Аттики. Второе возвращение тирана было самым настоящим вооруженным вторжением в родной город. В битве на Марафоне часть аристократов погибла. Афины были взяты без боя, и большая часть аристократов покинула страну. Сыновей тех, кто остался, чтобы держать семьи в страхе и повиновении, Писистрат взял в заложники и отправил к своему другу Лигдаму на остров Наксос. Через некоторое время, когда власть его укрепилась, он вернул юношей домой. Так Писистрату с третьего раза удалось все-таки установить свою тиранию в Афинах. Она просуществовала до его смерти в 527 г. до н. э.
Древние авторы, при негативном отношении к тирании как таковой, положительно оценивают личные качества Писистрата. Аристотель называет его гуманным и кротким человеком, а годы его правления – «золотым веком», когда каждому обеспечивались мир и спокойствие для занятий своими частными проблемами. Фукидид отмечает его благородство, рассудительность, проведение политики в пользу демоса. Геродот пишет, что Писистрат был красноречивым, обаятельным, честолюбивым. Согласно Плутарху в Афинах, где демос не соглашался ни на какие уступки аристократии, «ждать прекращения волнений и спокойствия можно было единственно от тирании». Писистрат и «обеспечил мир и поддержал спокойствие».
Его внутренняя политика принесла Афинам мир и благополучие. Писистрат продолжил реформаторскую политику Солона. Однако он пошел дальше предшественника, в интересах крестьян провел ряд радикальных реформ, конфисковал земли аристократов-мятежников и роздал их крестьянам. На завоеванном острове Саламине были созданы клеры – участки земли, получаемые за военную службу. Их владельцы назывались клерухами. Эти земли нельзя было ни продавать, ни сдавать в аренду, иначе и продавцу и покупателю грозил штраф, который в два раза превышал стоимость участка. Земельный голод полностью ликвидировать не удалось. Легенда рассказывает, что Писистрат увидел однажды крестьянина, который обрабатывал крохотный участок, усеянный камнями. На вопрос, что он имеет с этого участка, крестьянин ответил, что лишь слезы и горе, да еще с них надо отдать десятину Писистрату.