Арнальдо был не только врачом и проповедником, но и великим путешественником. Он побывал в Монпелье, Валенсии, Барселоне, Неаполе, Гаскони, Пьемонте, Болонье и Риме и даже в Африке. Нередко он отправлялся в дорогу с важным официальным поручением, чтобы доставить какое-нибудь послание королю или папе. Он толковал сновидения королям Хайме и Фридриху, повергая братьев в ужас своими зловещими пророчествами. В какой-то момент Хайме стал беспокоить по ночам призрак покойной матери. Он пожаловался на это в письме Фридриху, и брат посоветовал ему почитать книги де Вилановы. Арнальдо увещевал арагонского короля произвести радикальные реформы в стране. Он советовал Хайме жертвовать деньги на содержание больниц и подавать милостыню беднякам; рекомендовал ввести запрет на занятия колдовством и гаданиями; заявлял, что богач и бедняк должны быть равны перед правосудием; призывал короля снизить подати. Все эти требования он обосновывал очень простым аргументом: монарх должен уступать воле подданных, ибо это — в его же собственных интересах.
В своих сочинениях Арнальдо выступает в защиту алхимии. Он сам совершил успешную трансмутацию в Риме перед святейшим престолом, в присутствии папы Бонифация VIII. Очевидец этого события, Иоанн Андре, повествует: «В наши дни был при дворе Его Святейшества мастер Арнальдо из Вилановы, искушенный в делах теологии и врачевания. Он — великий алхимик, он роздал всем золотые бруски, которые произвел, чтобы их могли осмотреть и изучить». Де Виланова говорил по-гречески, по-латыни и по-арабски. Он отлично знал математику, философию и медицину. Он перевел трактат Коста бен Луки о «физических лигатурах» — компендиум, посвященный свойствам талисманов, амулетов, трав и камней. В своем сочинении «Осуждение чародеев» Арнальдо перечисляет средства, позволяющие противостоять колдовским влияниям. Они ничем по существу не отличаются от средств, к которым прибегали осуждаемые де Вилановой чародеи, и временами обнаруживают связь с гностической традицией:
Возьми чистейшего золота и растопи его, когда Солнце будет входить в знак Овна. Затем изготовь из него круглую печать, говоря при этом: «Восстань, Иисус, светоч мира, ты воистину агнец, принимающий на себя грехи этого мира».
…Затем прочти псалом «Domine dominus noster». Отложи печать, и когда Луна будет в Раке или во Льве, а Солнце — в Овне, вырежь на одной ее стороне изображение овна, и по кругу начертай «arahel juda v et vii», а также вырежь где-нибудь по кругу священные слова, «И Слово стало плотью»… а в центре «Альфа и Омега и Святой Петр».