Отряд Разина направился на Волгу, силой прорвался вниз по реке мимо Царицына, прошел в Каспийское море и занял правительственную крепость – Яицкий городок, находившийся в устье реки Яик. Перезимовав там, казаки двинулись по морю во владения персидского шаха. Они захватили большую добычу в прибрежных селениях, а зиму провели на Южном побережье Каспия. Весной они разбили посланный против них иранский флот, но, опасаясь новых персидских сил, отошли к Астрахани.
Воевода князь И. Прозоровский опасался, что из-за дальнейших разбоев разинцев на море испортятся русско-иранские отношения, но своих сил для обуздания Разина у Прозоровского не было. Прозоровский предложил казакам «утихомириться и вернуться на Дон». Проходя Астрахань, разинцы щедро раздавали народу деньги и другую добычу. Слава об атамане и его казаках разошлась по всей Волге.
Осенью 1669 года Степан Разин вернулся на Дон, но войска своего на зиму не распустил. В апреле 1670 года Разин с войском явился в Черкасский городок. На Войсковом круге он заявил Корниле Яковлеву: «Ты владей своим войском, а я владею своим войском». Это означало раскол среди донского казачества и потерю Войском Донским прежней власти на Дону.
В мае 1670 года Степан Разин со своим войском вышел на Волгу, захватил Царицын и Астрахань и двинулся вверх по реке. Жители поволжских городов примыкали к Разину и объявляли себя казаками. Повстанцы били бояр и дворян, но не шли против царя. Восстание стремительно разрасталось. Разинцы заняли Саратов и Самару и подошли к Симбирску.
В разгар боев под Симбирском 1–4 октября на помощь осажденному городу подошло войско князя Ю. Барятинского. Разинцы потерпели поражение. Сам атаман 1 октября был «рублен саблею и застрелен из пищали в ногу». Казаки отвезли его в бессознательном состоянии на Дон.
Правительство требовало выдачи Разина. Казачья верхушка решила нарушить неписаный закон казаков – «С Дона выдачи нет». 14 апреля 1671 года Корнила Яковлев и верные ему казаки разгромили разинскую резиденцию, городок Кагальницкий, схватили Степана Разина и выдали его царскому правительству.
6 июня Степана Разина казнили вместе с его братом.
После подавления движения Степана Разина в 1671 году на Дон прибыл полковник Григорий Косагов. Он привел Войско Донское к присяге на верность царю Алексею Михайловичу. Присяга рассматривалась как гарантия верной службы царю, установление более сильной, чем раньше, власти московского правительства над донскими казаками. Однако сношения Дона с Москвой, как и прежде, шли через Посольский приказ, и нигде в грамотах не указывается, что, приняв присягу, донские казаки «учинились в подданстве» России. Многие казаки считали, что, «поцеловав крест Алексею Михайловичу», они дали присягу на верность непосредственно царю, но не России и выполняли те распоряжения, что исходили непосредственно от царя, но не от бояр.