Участвовала в ряде акций (защита политзаключенных, сбор подписей и других), была одним из инициаторов и основателей журнала «Хроника текущих событий» (начал выходить в апреле 1968 года) – вероятно, наиболее значительного достижения движения (в год ее отъезда журнал поместил статью «“Хроника” о своем основателе»). 25 августа 1968 года была участницей демонстрации против вторжения в Чехословакию (помимо общих для демонстрантов политических и этических причин, у Горбаневской очень силен интерес к западнославянским культурам, отразившийся в ряде ее стихотворений, переводах с польского, позднее – в контактах со славянскими эмиграциями в Европе). Не была осуждена вместе с остальными демонстрантами, т. к. в это время кормила новорожденного ребенка, успела до ареста составить документальную книгу о демонстрации «Полдень. Дело о демонстрации 25 августа 1968 года на Красной площади» (Франкфурт-на-Майне, 1970) – главная прозаическая книга Горбаневской, ей предшествовал очерк «Бесплатная медицинская помощь» – о советской психиатрической больнице – и статьи в «Хронике текущих событий», позже – статьи и заметки в журнале «Континент» и газете «Русская мысль»). Арестована 24 декабря 1969 года, приговорена к принудительному лечению в Казанской специальной психиатрической больнице, освобождена 22 февраля 1972 года. В 1975 году эмигрировала во Францию, с 1976 года жила в Париже, работала в журнале «Континент» до перевода редакции в Москву. До 1988 года делала передачи на радиостанции «Свобода», с 1981 года работала в газете «Русская мысль», с 1999 года – в журнале «Новая Польша», публикуясь в нем как автор и переводчик. С 2005 года гражданка Польши. 3 июня 2008 подписала Пражскую декларацию о европейской совести и коммунизме. 23 октября 2008 года Наталье Горбаневской было присуждено звание почетного доктора Люблинского университета имени Марии Кюри-Склодовской. Автор полутора десятков книг стихов; переводчик с польского, чешского, словацкого и французского. По итогам 2010 года Горбаневская стала лауреатом международного литературного конкурса «Русская премия» в номинации «Поэзия». 25 августа 2013 года Горбаневская приняла участие в демонстрации на Красной площади под лозунгом «За вашу и нашу свободу». Баннер с лозунгом у Лобного места развернула группа из 12 человек, из которых 10 были задержаны полицией. Горбаневскую полиция не тронула. В 2013 году Наталья Горбаневская была награждена почетной медалью Карлова университета за заслуги в борьбе за свободу, демократию и права человека. Скончалась 29 ноября 2013 года в Париже. Похоронена на кладбище Пер-Лашез.