Большое значение имел пограничный Зубцов, известный с 1216 г. Крепость располагалась на низком левом берегу Волги, против устья Вазузы, и контролировала основную водную дорогу из смоленских земель в Верхнее Поволжье, к землям новгородским и ростовским.
Под 1297 г. летопись сообщает: "Срублен бысть городок на Волзе, ко Зубцову, на Старице". Сначала он упоминается как Городок, Городеск, а с XV в. за ним закрепляется название Старица.
1317 г. — дата первого упоминания Клина, располагавшегося на юго-востоке княжества, на берегах Сестры. Летописи не содержат сведений о ранней поре его истории.
Роль административных центров играли города Микулин (на Шоше, ныне с. Микулино-Городище Московской обл.) и Холм (Зубцовский р-н, местонахождение не установлено).
Важное военное значение имели порубежные центры на Верхней Волге: Кснятин на северо-восточной границе тверских земель (устье Нерли, Калязинский р-н), его сосед Белый Городок (устье Хотчи, Кимрский р-н) и Вертязин на юго-западе княжества (с. Городня Конаковского р-на).
При первых тверских князьях Ярославе, Святославе и Михаиле всё княжество управлялось из единого центра — Твери. Уделы образовались после смерти в 1318 г. великого князя Михаила Ярославича. Согласно его духовной грамоте[64] тверские земли разделили между собой наследники-сыновья. Дмитрий Михайлович, преемник отца на великом княжении, получил Тверь с окрестными волостями. Александру Михайловичу достались западные и юго-западные территории с городами Зубцовом, Старицей, Микулином и Холмом. Юго-восточные земли с центром в Клину стали уделом Константина Михайловича. Богатые кашинские земли отошли Василию, младшему из Михайловичей.
Удельное дробление продолжалось и позднее. Владения сыновей Михаила Ярославича делились между их наследниками до 1360-х гг. Михаил Александрович Микулинский, став в 1368 г. великим князем Тверским, объединил в своих руках большую часть княжества. Кроме тверской округи и Микулина под его контроль попали Кашин, Зубцов и некоторые клинские волости. Лишь холмские и часть клинских земель принадлежали другим представителям Тверского княжеского дома.
По завещанию Михаил Александрович оставил в 1399 г. наследнику, старшему сыну Ивану, Тверь, Новый Городок, Зубцов, Радилов, Вертязин. В начале XV в. Иван Михайлович приказал возвести близ Ржева городок Опоки. Младшим сыновьям отошли Кашин с Кснятиным и Микулин. В 1426 г. князь Борис Александрович присоединил эти земли к великокняжеским владениям. Таким образом, ликвидация уделов произошла в Тверском княжестве гораздо раньше, чем в других русских государствах, в том числе и в Московском.