Вскоре о. Платон решил идти на св. Гору Афонскую, услыхав, что старцы намерены принудить его к принятию священства. Он же страшился этого, потому что, по смирению, считал себя недостойным. Очень не хотели расставаться с ним старцы Василий, Михаил и Онуфрий и уговаривали его остаться с ними. Им тяжело было лишиться такого сподвижника. Наконец, видя твердость его желания и усматривая в этом волю Божию, три старца-наставника усердно помолились и благословили о. Платона в путь. Он нашел себе спутника, иеромонаха Трифона, и после многих и тяжелых испытаний достиг св. Горы.
Он стремился на Афон как на родину родного русского монашества и в колыбель всего аскетического просвещения, которого ему недоставало в молдавских скитах. Но и Афон в то время переживал время упадка, о. Платону нескоро удалось достать то сокровище, к которому он стремился — святоотеческие аскетические писания.
Когда Платон и Трифон пристали к св. Горе, прежде всего они вошли в Лавру преподобного Афанасия, где и отдохнули с дороги. Затем перешли к инокам-славянам, жившим под начальством Пантократорского монастыря. Здесь иеромонах Трифон простудился, тяжело заболел и через четыре дня умер. О. Платон поселился в каливе (келье), называвшейся Копарис. Обходя иноков, он искал себе духовного отца-руководителя, но не нашел и пребывал в уединении, проводя жизнь еще с большей строгостью, чем в Валахии. Тяжела была его брань с бесами, и особенно с крайним унынием. Пост он держал суровый и питался через день сухарями с водой, кроме праздников, воскресных дней и суббот. Нестяжательность его была так велика, что он не имел даже и сорочки; были у него лишь ряска и подрясник все в заплатах. Двери кельи его никогда не замыкались, и ничего у него там не было, кроме икон и книг, которые он нашел с большим трудом и которые брал у болгарских иноков; их-то он изучал и читал с крепким вниманием. С них-то и начал дело обновления иноческой жизни. Так прожил о. Платон три с половиной года.
Тогда по делу посетил св. Гору старец Василий, наставник Платона, который и постриг его в мантию, назвал Паисием. Было ему тогда 28 лет. Старец много беседовал с преп. Паисием и разъяснял ему учение древних отцов-аскетов о трех образах жития монашеского. Пробыв некоторое время на Афоне, о. Василий возвратился в свою обитель в Валахии. Через три месяца после его ухода из Валахии пришел на св. Гору молодой инок-молдаванин Виссарион. Он обошел афонских отцов и искал себе наставника, но не нашел. Пришел Виссарион к преп. Паисию и поведал ему скорбь сердца своего. И просил его взять к себе в ученики. Много беседовали они, много раз отказывался преп. Паисий; три дня слезно умолял его Виссарион. Видя такое усердие, не устоял преп. Паисий и принял его к себе в сожитие, но не как ученика, а как брата. И стали они жить вдвоем, а наставником себе имели отеческие книги. Отрадна была эта согласная их жизнь; добро трудились они в деле спасения, друг друга поддерживая и утешая.