В системе безличной связи с Поляковым ЦРУ все же отдавало предпочтение радиосредствам — использованию новейшей разведывательной быстродействующей радиоаппаратуры в условиях Москвы. В Индии сотрудники ЦРУ обучили Полякова работе с приемопередающим устройством для обмена радиовыстрелами с посольской резидентурой в Москве. Он успешно по графику, разработанному на несколько лет вперед, проводил эти трудноконтролируемые контрразведкой операции. Делал это, проезжая на троллейбусе по улице Чайковского мимо здания посольства США или «выстреливая» на жилые дома, в которых проживали американские разведчики, — на Ленинском проспекте и в других местах города.
Поляков был разоблачен военной контрразведкой и арестован 7 июля 1986 года. Во время обыска в его квартире и на даче были обнаружены предметы шпионской экипировки — листы тайнописной копирки, шифровальные блокноты, специальные приставки к миниатюрному швейцарскому фотоаппарату «Тессина», особым способом изготовленная фотопленка «Кодак», шариковая ручка для нанесения тайнописи и инструкции по организации связи с разведчиками ЦРУ в Москве и за границей.
За время работы на ЦРУ предатель, помимо информации военно-политического и стратегического характера в области военного строительства и международных отношений (данные о советско-китайских отношениях, сведения о новом вооружении Советской армии, более ста выпусков секретного периодического журнала «Военная мысль», издаваемого Генеральным штабом, и т. д.), выдал американцам девятнадцать советских разведчиков-нелегалов, более ста пятидесяти агентов-иностранцев, работавших на СССР, сдал всех кого знал из числа действующих кадровых сотрудников советской разведки и контрразведки (более полутора тысяч офицеров — своих коллег).
С самого начала своего сотрудничества с ФБР, а затем и с ЦРУ он стал передавать американцам особо охраняемую спецслужбами информацию об агентах-нелегалах, об американцах, завербованных советской разведкой, о способах связи с агентами в СВР и ГРУ, тем самым завоевав безграничное доверие американских специальных служб. Причем он работал на американцев, в отличие от других известных нам агентов ЦРУ, практически бескорыстно, не получая денежной компенсации за свое предательство. Его просьбы к своим кураторам из ЦРУ ограничивались охотничьими ружьями, которые он коллекционировал, и рыбацкими и охотничьими принадлежностями.
ЦРУ считало Полякова самым ценным агентом второй половины XX века, американцы особо тщательно оберегали его и не позволяли КГБ выйти на его след ни на одном из каналов связи.