Вскоре после организации Общества в него вступил Шевченко и, по словам либерально настроенного Костомарова, «отнесся к его идеям с большим задором и крайней нетерпимостью».
В Кирилло-Мефодиевском обществе наметились два крыла, которые по-разному смотрели на основные программные требования Общества и по-разному решали вопрос о путях к намеченной им цели. Шевченко, пытаясь повернуть Общество на революционный путь, утверждал, что объединение славянских народов может возникнуть только как результат всенародного восстания. Восставший народ расправится с угнетателями, сотрет их с лица земли и установит справедливый общественный строй, при котором все будут равны и земля станет общей собственностью. К идее революционного переворота, революционного решения крестьянского вопроса и утопически-социалистического равенства приближались в Обществе Гулак, Савич, Навроцкий, Посяда.
Другая группа, во главе которой стоял Костомаров и к которой примыкали Кулиш, Белозерский и др., иначе представляла себе основные социальные и политические требования программы Общества. Она отбрасывала революционный переворот и радикальное уничтожение крепостнических отношений. Костомаров и его единомышленники мечтали, что либеральные помещики при помощи пропаганды Общества сами придут к мысли о ликвидации крепостного права. Кирилло-Мефодиевское общество должно было, по Костомарову, представлять собою научную организацию, пропагандирующую идею всеславянского единения. Отсюда было недалеко и до мысли, что это Общество будет разрешено царскими властями. Так у либерального крыла появилась даже мысль о том, что украинский народ – особый народ, проникнутый духом равенства и братства. Этот дух – извечное свойство украинского народа, возникшее вместе с ним и не изменившееся в веках. Поэтому, по мысли либералов, только украинскому народу предназначено, подобно спасителю-мессии, повести за собою всех славян к объединению. Шевченко решительно расходился с либеральной группой Кирилло-Мефодиевского общества. Он отрицательно относился к идее о мессианской роли Украины среди славянства. Залог победы он видел в революционном единстве всех славян, и прежде всего в единстве действий русского и украинского народов.
В 1847 году Кирилло-Мефодиевское общество было разгромлено царскими властями. Николай I сам утвердил приговор над каждым из его членов. Самой суровой расправе был подвергнут Шевченко за его революционные стихи. Он был отдан в солдаты со строгим запрещением писать и рисовать и пробыл на солдатской службе десять лет. Гулак был заключен на три года в Шлиссельбургскую крепость, а затем отправлен в ссылку. Остальные члены Общества были также осуждены на разные сроки тюремного заключения и ссылки.