В дальнейшем частые поездки по разным странам станут неотъемлемой частью его жизни. Как и переводческая работа. В 1901 году Ларбо переводит шотландские и ирландские баллады, поэму Кольриджа, поступает в Сорбонну, чтобы изучать английский и немецкий, и придумывает один из своих самых знаменитых гетеронимов – Арчибальд Орсон Барнабут, от имени которого в 1908 году публикует «Стихи богатого дилетанта», а в 1913 году издает остальные произведения миллиардера Бар-набута: повесть, поэмы и интимный дневник. Часть путешествий Ларбо уже вынужден предпринимать, чтобы поправить здоровье; останавливается теперь на зиму в Монпелье. В 1910 году в La Nouvelle Revue franqaise начинает выходить самый знаменитый роман писателя, который при любом его упоминании теперь неизбежно сравнивают с «Большим Мольном» Алена Фурнье и который во Франции стоит в ряду обязательных произведений для юношества, «Фермина Маркес»; чуть позже роман выходит отдельным изданием. Книга участвует в конкурсе Гонкуровской премии, но жюри решает, что автор уж чересчур богат, чтобы ее получить. Ларбо знакомится с Франсисом Жаммом, Сен-Жоном Персом, принимает у себя Андре Жида. Находясь в 1914 году в Лондоне, Ларбо узнает о начале войны. Освобожденный от военной службы, он добровольно работает медбратом в Виши. В 1918 году, сотрудничая с «Фигаро», Ларбо поселяется в Париже и публикует сборник новелл «Детские», он испытывает сильное влияние модернизма, отказывается от «старого каркаса интриги» и, главное, не хочет «никакого сюжета». Во время поездки знакомится с Рамоном Гомесом де ла Серной, а вернувшись, в книжной лавке Сильвии Бич, – с Джеймсом Джойсом. Переводит целый ряд произведений Сэмюэла Батлера. Переводы, которым Ларбо отдает очень много времени, чередуются с публикациями его собственных произведений, хотя множество проектов так и остаются незавершенными: Ларбо-перфекционист выбрасывает большинство набросков. Выходят «Любовники, счастливые любовники» и «Мой самый тайный совет». Ларбо встречает в Генуе Марию Анджелу Неббиа, спутницу всей оставшейся жизни. Уже долгое время работавший над «Улиссом», Ларбо становится главным редактором перевода – роман Джойса выходит на французском в 1929 году. Через год умирает мать писателя.
В 1935 году Ларбо возвращается из очередного путешествия больным, и в августе у него случается инсульт: половина тела парализована, речь пропадает. Спустя больше года состояние Ларбо слегка улучшается, он может писать левой рукой, немного читать, из слов он говорит лишь одну и ту же фразу: «Приветствую, вещи земные!» В разных издательствах выходит ряд его работ, но основная деятельность писателя продолжаться уже не может. С 1950 по 1955 год публикуется полное собрание сочинений в десяти томах. Валери Ларбо умирает 2 февраля 1957 года в возрасте 75 лет в Виши.