Вся жизнь Ларбо так или иначе посвящена литературе, как и было решено в юношестве. Наследие Ларбо – поэта и романиста не столь велико, как множество трудов, оставленных им в качестве литературного критика, рецензента и переводчика. Он знал немецкий, итальянский, испанский, английский (в зависимости от языка заказывал цветной переплет для своих книг, которых насчитывалось в библиотеке около пятнадцати тысяч; истратив все состояние, в 1948 году он был вынужден их продать); помог познакомить Францию не только с Джойсом (пришлось устраивать настоящие литературные баталии в его защиту), Сэмюэлом Батлером, Рамоном Гомесом де ла Серной и Сэмюэлом Тейлором Кольриджем, но также с Уолтом Уитменом, Уильямом Фолкнером, Хорхе-Луисом Борхесом. Ларбо интересовался молодыми талантами и забытыми писателями прошедших эпох, был одним из первых, кто отстаивал Сен-Жона Перса; писал о Райнере Марии Рильке, Джузеппе Унгаретти, Эсе ди Кейроше, Кэтрин Мэнсфилд. Отличаясь безграничной любознательностью в литературе, себя он считал дилетантом и сочинял как бы для собственного удовольствия. Недавно во Франции издана полная версия его дневников, ставших теперь настоящим кладезем подробностей о «вещах земных», самобытных, давно канувших в прошлое. Ларбо верил в интернациональность литературы и вел, по его словам, «интеллектуальную межъязыковую политику», стремясь нарушить границы языков и культур. Кроме вышеперечисленных, друзьями и оппонентами его были Поль Валери, Леон-Поль Фарг, Гастон Галлимар, Жан Полан, Адриенна Монье.
В 1967 году Международной ассоциацией друзей Валери Ларбо была учреждена ежегодная Премия Валери Ларбо, присуждаемая «писателям, опубликовавшим произведение, которое понравилось бы Ларбо или же близкое его книгам по духу, смыслу и ходу мысли».