Между тем, окончив училище в 1961 году, Збруев попал в труппу Театра имени Ленинского комсомола. В спектаклях того периода он в основном играл своих современников, в общем-то похожих один на другого. Но в 1963 году в труппу театра пришел Анатолий Эфрос, и именно при нем к Збруеву пришел первый театральный успех. Он прекрасно сыграл роль 17-летнего Марата Евстигнеева из блокадного Ленинграда в спектакле «Мой бедный Марат». Не менее успешными оказались и сыгранные им роли в спектаклях «До свидания, мальчики!», «День свадьбы».
В 1963 году распался брак Александра с В. Малявиной. Она внезапно увлеклась молодым режиссером с киностудии имени Горького Павлом Арсеновым. Вот что она вспоминает об этом:
«Мы с Сашей тогда начали строить квартиру. Но тут Паша пригласил меня в фильм «Подсолнух». Я долго не ехала, но вдруг захотелось в степь. Прибыла. По степи на коне несся очень красивый человек. С Сашей Збруевым мы вели светскую жизнь, думали — очень взрослые (хотя совершенные дети), а здесь нечто иное. Паша — очень открытый, добрый, наивный и вылитый Жан Марэ в молодости. Я не могла отвести от него глаз. Правда, мне сказали, что он влюблен в Наташу Фатееву, и на меня он особенно не реагировал, вел себя несколько отстраненно. Но однажды мы с ним вечером гуляли, над нами были звезды, в стороне паслись лошади. И вдруг оба словно очнулись. Мы целовались всю ночь. Так я ушла от Саши Збруева, хотя не хотела его обидеть. Он хороший, просто я всегда была свободна и ни одному мужчине не могла посвятить себя целиком…»
Несмотря на то, что измена любимого человека оказалась для Збруева полной неожиданностью, он сумел достойно вынести этот удар. Во многом его спасла работа, которой тогда у него было много, как в театре, так и в кино. В 1963–1965 годах он снялся сразу в нескольких фильмах, среди которых самыми заметными были: «Путешествие в апрель» (1964) Вадима Дербенева, «Пядь земли» (1965) Андрея Смирнова и «Чистые пруды» (1966) Алексея Сахарова.
Большой удачей актера в кино стала роль сотрудника ОБХСС Алешина в фильме Герберта Раппопорта «Два билета на дневной сеанс». Наверное, одним из первых советских актеров Збруев воплощал на экране не кондового, во всем правильного милиционера, а вполне обычного паренька с улицы, волею судеб оказавшегося в органах. Фильм и начинается с того, что герой Збруева просит своего начальника отпустить его из милиции, так как эта служба ему в тягость.
Выйдя на экраны страны в 1967 году, фильм получил самые лестные отзывы публики. В прокате картина заняла 10-е место, собрав на своих сеансах 35,3 млн. зрителей.