Согласно учредительному манифесту, Фронт "открыт для всех ливийцев, независимо от возраста, идеологии и политической принадлежности". Первыми его членами стали деятели, принадлежавшие к Исламской ассоциации Ливии, а позднее представители монархических (например, Сейф ан-Наср), торговых и дипломатических (например, Азиз Омар Шаниб, посол в Иордании до 1983 г.) кругов. До соглашения в Уджде в 1984 г. (между Триполи и Рабатом) НФСЛ пользовался поддержкой марокканцев, но не они, а Саудовская Аравия оказывала основную финансовую помощь Фронту (посредником выступал Муста-фа бен Халим, бывший премьер-министр при короле Идрисе, который позже входил в число приближенных саудовского монарха).
После свержения Нимейри НФСЛ перебазировался из Судана в Ирак, где он располагал радиостанцией, ведшей передачи на Ливию, и тренировочными лагерями.
Организация взяла на себя ответственность за нападение на казармы в Баб эль-Азизия в мае 1984 г., названное операцией "Бадр". Нападение потерпело неудачу, но, как сказал Али Бусак, ответственный за службу информации Фронта, "оно позволило привлечь на сторону оппозиции некоторых военнослужащих и установить связь с гражданской оппозицией, которая впервые взялась за оружие. Каддафи понял, что оппозиция полна решимости свергнуть его, что само по себе для нее уже было успехом".
Фронт располагал шестью представительствами (тремя в арабских и тремя в западных странах). Каждые 45 дней он публиковал отчеты о своей деятельности.
Фронт часто обвиняли в том, что он финансируется ЦРУ США, а его членов — "в оппортунизме".
"Ливийский национально-демократический союз". Образован в результате объединения "Ливийского национально-демократического движения", созданного в 1976 г. Фаделем Масудом, и "Ливийского национального союза" Мохейши и Хуни.
Лидер группировки Махмуд Маграби был премьер-министром при Каддафи с сентября 1969 г. до января 1970 г. Затем он был назначен послом в Англию и стал невозвращенцем в 1977 г. Маграби окружил себя группой интеллигентов, которые, в отличие от других, считали, что Каддафи осуществил не только государственный переворот, но и "насильственную" революцию. Союз утверждал, что выступает против насилия и не имеет вооруженных формирований.
"Вместо подготовки 200–300 бойцов, которые не могут идти в счет по сравнению с армией Каддафи, мы предпочитаем вербовать сторонников среди военных", — сказал Мухаммед Бусир, один из руководителей Союза.
"Ливийское национальное движение". Основано адвокатом Имраном Бутрусом в 1979 г. Местопребывание — Ирак. Теоретическая платформа "движения" была близка к идеологии партии Баас. Движение издавало журнал "Саут ат-Талиа" ("Голос авангарда"). Возглавлял его Мухаммед Сука р.