Однако жажда славы жгла и, едва достигнув совершеннолетия и получив паспорт, он отправился во Францию, где в 1965 году впервые снялся в фильме Марселя Карне «Три комнаты в Манхэттене». Далее с легким сердцем он вернулся домой, в Америку, и приступил к штурму Голливуда. Штурм был нелегкий, приходилось играть второстепенные роли в эпизодах. Но и тут, как это часто бывает, помог случай. Как правило, случай всегда благоволит к людям талантливым, неординарным.
На одной из вечеринок Роберт Де Ниро встретился с Мартином Скорсезе. Когда-то они росли в одном и том же итальянском квартале Нью-Йорка, но затем их пути разошлись. И вот новая встреча. Де Ниро — начинающий актер. Скорсезе — режиссер, подающий надежды. Они быстро подружились, и возникло деловое партнерство в шести фильмах, которые поставил Скорсезе (первый был «Злые улицы» в 1973 году). Одним из громких по успеху стал фильм «Нью-Йорк, Нью-Йорк» (1977), а затем «Бешеный бык», за роль в котором Роберт Де Ниро получил премию «Оскар».
Помимо Мартина Скорсезе, Де Ниро снимался у таких знаменитых режиссеров, как Элиа Казан, Фрэнсис Коппола, Бернардо Бертолуччи, Серджио Леоне.
Долгое время картины с Де Ниро в Советском Союзе не шли, очевидно, по цензурным соображениям. А потом, когда цензура развалилась вместе с СССР, фильмы с его участием хлынули на наш отечественный киноэкран и даже на экраны телевизоров. Теперь каждый из зрителей может составить свое мнение об игре Роберта Де Ниро. Кому-то он нравится в роли коммивояжера Руперта Паркина в фильме Скорсезе «Король комедии»: оловянные глаза, глупое самодовольство на лице и нелепый пестрый костюм. А кто-то заворожен образом гангстера Дэвида Аронсона, по кличке Лапша, из картины Леоне «Однажды в Америке». Совершенно потрясный кадр, когда герой Де Ниро в машине грубо, как зверь на добычу, бросается на подругу своего далекого детства Дебору и остервенело срывает с нее одежды…
Мы уже отмечали, что Де Ниро всегда разный в своих ролях. Он любит разных героев. Он — эталон для многих артистов. Здесь уместно привести воспоминания Михаила Козакова о том, как он неожиданно для себя встретился с приехавшим в Москву Робертом Де Ниро:
«Гляжу, спускается по цедээловской лестнице невысокий, наголо постриженный мужичок в кожаном пиджачке, вельветовых потертых брючках — то ли грузин, то ли армянин. Подходит ближе: Бог ты мой, Де Ниро! Как есть Роберт Де Ниро — Бешеный Бык, Таксист, Охотник на оленей. У меня аж язык к гортани присох: Москва, февраль, на улице поземка, пустой ресторан, где мы с Левитанским водку пьем, а тут американская звезда первой величины собственной персоной…»