Кира II обычно считают самой выдающейся личностью из пятнадцати ахеменидских правителей (некоторые из них не оставили большого следа в истории). Он добился установления прочных отношений между персами и ми-дийцами, объявив себя преемником Астиага. В годы его владычества с покоренными народами обходились хорошо, уважали их обычаи и религиозные верования. Кир II молился у их алтарей и иногда оставлял у власти старых правителей. Так, в Книге Эзры говорится о его благожелательном отношении к иудеям.
После Кира на престол вступил его сын Камбиз II (Камбужия); последний царствовал недолго, до 522 г. до н. э., и вошел в историю как завоеватель Египта. Затем к власти пришел представитель другой ветви Ахеменидов, Дарий I (Дараявауш), убивший с помощью своих приближенных самозванца Гаумату. Об этом рассказывает трехъязычная надпись (на древнеперсидском, эламском и аккадском языках), высеченная в скале, находящейся на расстоянии 104 км от Экбатан, в местности под названием Бехистун (по-древнеперсидски — Багастана, «место Бога»). Древнеперсидский ее вариант, составленный на родном языке Дария I, имеет 414 строк. Надпись видна на скале, нависающей над древним караванным путем, на высоте примерно 225 футов. Хорошо виден рельеф с изображением самозванца Гауматы и плененных мятежников. Надпись содержит подробное описание победы Дария над мятежниками и дает представление о его этических взглядах.
Первым скопировал (между 1836 и 1847 гг.) Бехистунскую надпись английский лейтенант Г. Роулинсон.
Укрепив свое положение на троне, Дарий I начал строительство Персеполя, а спустя некоторое время выступил в поход на запад. В 512 г. до н. э. он пересек Босфор и покорил Фракию. Затем перешел Дунай, однако вынужден был вернуться, так как его завоевания оказались непрочными. Убедившись, что греки на Балканским полуострове помогают своим колониям в Малой Азии освободиться от персидского господства, он предпринял два похода против Греции (492–490 гг. до н. э.). Потерпев поражение в битве при Марафоне, персы отступили.
После Дария в 486 г. до н. э. престол занял Ксеркс I. Он собрал армию, которая, по утверждению Геродота, насчитывала миллион семьсот тысяч человек и опиралась на большой флот. Выступив против Греции в 480 г. до н. э., Ксеркс I захватил Афины и сжег Акрополь. Однако, после тою как флот ею был уничтожен в битве при Саламине, а сухопутные силы разбиты при Платеях, Ксеркс отступил в Малую Азию.
Военные действия между греческими городами-государствами и державой Ахеменидов не прекратились, но постепенно отношения между ними перестали носить враждебный характер.