Помимо школы в Винчестере в правление Альфреда было основано еще несколько школ в других английских городах и монастырях. Одна из них находилась в Оксфорде, что позже дало повод объявить короля основателем знаменитого университета, хотя тот возник лишь в XII веке. Король сам написал несколько учебников для новых школ, а также «Энхиридион», или руководство для изучающих Священное Писание. В ученых трудах королю помогали приглашенные им из Мерсии архиепископ Кентерберийский Плегмунд и епископ Ветфрид, аббаты Гримбольд и Иоанн из Саксонии, бритт Ассер, ирландец Иоанн Скотт Эриугена. Главным критерием при назначении на высокие посты для Альфреда была не знатность, а деловые качества. Именно при нем началось возвышение многих знатных родов, а также всего сословия танов — мелкопоместных дворян, которых король старался защищать от произвола могущественных элдорменов.
Из всех наук Альфреда больше всего занимали история и география. Он приказал расспрашивать путешественников о дальних странах и записывать их рассказы, составившие написанное королем дополнение к сочинению Орозия. Среди многих упомянутых там земель значилась и «страна рохуасков», в которой некоторые ученые видят Русь. Сведения о ней Альфред получил от норвежца Оттара, который в своих странствиях добрался до Белого моря. Что касается истории, то король поощрял собирание знаний о прошлом, на основе которых начали составляться первые общеанглийские анналы — знаменитая «Англосаксонская хроника». С подачи короля составители хроники старались заменить местнический патриотизм английским. Исповедуя идею объединения острова в рамках одного государства, Альфред намного опередил свое время. Именно в его правление остров окончательно сменил свое имя — с тех пор во всей Европе его называли не Британией, а Англией.
Важным направлением деятельности короля являлось законотворчество. Он велел собрать и скопировать законы ранних англосаксонских правителей — Этельберта Кентского, Ине Уэссекского, Оффы Мерсийского. На их основе был составлен новый судебник — «Законы Альфреда». Во введении к нему король писал: «Я не решился добавлять от себя слишком много, поскольку не знал, что из этого будет одобрено теми, кто придет после нас». Судебник включал только основные виды преступлений, которые должен был судить королевский суд. Более мелкие проступки могли решаться судами графств на основе «здравого смысла»; именно со времен Альфреда в Англии ведет начало так называемое прецедентное право. По указу короля в каждом графстве начали создаваться суды с участием королевских чиновников и местных старейшин. Другой указ предоставлял иноземным купцам право свободно торговать в английских городах при условии уплаты пошлины в казну. При Альфреде в Англии возобновилась чеканка денег, сосредоточенная в бургах под контролем королевских чиновников.