В 470 году до н э. Кимон стал во главе афинского флота и продолжил борьбу с персами. Перейдя с флотом из 300 кораблей в Малую Азию, Кимон вынудил провинции Карию и Ликию отложиться от персов. В сражении у Кипра Кимон наголову разбил персидский флот и, перейдя в Памфилию, высадился в устье реки Евримедона, где нанес жестокое поражение персидским войскам. Затем он изгнал персов из Фракии, покорил несколько островов и перенес военные действия в Египет. Вначале Кимону сопутствовал успех, однако потом царь Артаксеркс, собрав большой флот, запер Кимона на реке Нил у Мемфиса и, отведя воду, посадил греческие корабли на мель. Тогда Кимон сжег корабли и, готовый к отчаянной защите, вынудил персов согласиться на мир.
После окончания греко-персидских войн Кимон ратовал за политику сближения со Спартой для большего возвышения Афин. Но такая политика была прямо противоположной той, которую проводил Перикл и его сторонники. Еще в 465—463 годах до н э. Кимон захватил остров Фасос, который славился своим богатством. Фасос решил выйти из Афинского союза, но Кимон разгромил островной флот и жестоко расправился с жителями острова. И вот теперь Перикл решил использовать этот случай, чтобы подорвать доверие к Кимону. Вожди демократической партии обвинили Кимона в том, что он не двинул войска против царя Македонии, который оказывал поддержку Фасосу, что сделало победу неполной. Слава Кимона в то время была еще очень велика и ему удалось оправдаться, хотя позиции его все-таки слегка пошатнулись.
В 462 году до н э. Спарта попросила у Афин помощи для борьбы против мятежных илотов. На помощь Спарте был отправлен отряд в 400 человек во главе с Кимоном. С приходом отряда в Спарту положение не изменилось, что дало повод спартанцам подозревать афинян в предательстве, и афинскому отряду было велено удалиться обратно. В Афинах это было расценено как оскорбление, и популярности Кимона, ратовавшего за дружбу со Спартой, пришел конец.
В 460 году до н э. Кимон был подвергнут остракизму и изгнан из Афин на десять лет.
Начавшаяся война между Афинами и Спартой привела Кимона в ряды афинских войск. Он просил разрешить ему принять участие в решающей битве, но получил отказ. Афины проиграли сражение, многие близкие друзья Кимона пали в бою. И тогда общественное мнение снова повернулось в пользу Кимона. Сам Перикл предложил вернуть его из ссылки до истечения ее срока.
Вернувшись, Кимон стал добиваться заключения мира со Спартой, а когда мир был заключен, он получил под свое командование новый большой флот.