С 1842 года он начал, по существу первым в Молдове, собирать, записывать и обрабатывать фольклорную поэзию, в частности исторические баллады, легенды и дойны. Обладая большим поэтическим даром, хорошим вкусом и прекрасно понимая неоценимое значение обнаруженных им поэтических сокровищ, Александри, готовя их к печати, не поддался соблазну внести в них какие-либо существенные «улучшения», а подверг лишь самой тактичной поэтической обработке, представив их читателям во всем первозданном очаровании.
Под непосредственным влиянием фольклора Александри написал в сороковых годах свои собственные баллады, дойны и песни, проникнутые подлинно народным духом и любовью к родным краям, призывающие к борьбе за осуществление национальных и социальных идеалов тех лет. Это подлинные шедевры, благородное содержание которых облечено в совершенную поэтическую форму, предвосхищали те литературные вершины, которых достигли лишь спустя несколько десятков лет М. Эминеску и Дж. Кошбук.
Как один из наиболее активных членов Ясского революционного комитета, Александри непосредственно участвовал в событиях 1848 года в Молдове. После подавления турками революции он какое-то время находился в эмиграции, скрываясь в трансильванском городе Брашове, где, вместе с другими беглецами, опубликовал «Протест от имени Молдовы, Человечества и Бога» и составил политическую программу патриотов, озаглавленную «Наши принципы во имя преобразования родины». Программа подчеркивала необходимость экспроприации крупных помещиков, наделения крестьян землей, объединения княжеств и предоставления новосозданному государству независимости. В 1849 году, по возвращении в Яссы, Александри, для которого театр был трибуной борьбы, опубликовал ряд новых комедий и театрализованных комических песенок, стремясь приобщить тогдашнюю, еще малоискушенную театральную публику к азам культуры и убедить ее в правоте провозглашаемых им идей. В своих комедиях он высмеивал обстановку и нравы эпохи, и в частности дремучее невежество старых бояр и чиновников, отвергавших малейший прогресс («Фармазон из Хырлэу»), легкомысленность и никчемность «золотой молодежи» («Иоргу из Садагуры»), эгоистическую меркантильность («Камень в доме»), либеральную демагогию («Клеветичь — ультрадемагог»), тупой консерватизм («Саиду Нэпоилэ — ультраретроград»), патологический страх мещан перед реформами и революцией. Те же идеи, но на более высоком художественном уровне, он развил и в комедиях о Кирице, румынской госпоже Простаковой тех лет («Кирица в Яссах», 1850 и «Кирица в провинции», 1852).