Новодевичий монастырь просуществовал тихо и мирно до наступления советской власти, когда он был упразднен и обращен в музей, став филиалом Исторического.
Самое большое и самое древнее здание в монастыре - Смоленский собор. Он был заложен 13 мая 1524 г. и освящен 28 июля 1525 г. - только за один год московские строители сумели возвести его (хотя существует предположение о том, что старый собор обвалился и вместо него был построен позднее существующий). Смоленский собор напоминает кремлевский Успенский. Он был, конечно, принят за образец, но влияние новых идей коснулось монастырской постройки - она обладает более выразительными пропорциями, обусловленными высоким подклетом и галереей, пристроенной, очевидно, позже основного здания.
Интересны интерьеры собора: великолепный, двенадцатиметровой высоты иконостас 1685 г., алтарная сень 1653 г. и в особенности роспись, произведенная при Борисе Годунове около 1598 г. В соборе похоронены первая жена Петра 1 царица Евдокия Федоровна, царевны Евдокия, Екатерина и Софья, дочери царя Алексея Михайловича, Анна, дочь царя Ивана Грозного, первая игуменья монастыря схимонахиня Елена, члены семей Одоевских, Шереметевых, Воротынских, Салтыковых, Головиных, Хитрово и других.
Напротив Смоленского собора - трапезная с Успенской церковью, построенная в 1686-1687 гг., образцовое произведение нарышкинского стиля с нарядными наличниками, стройными колонками и оригинальными висячими пилястрами. Позади трапезной стоит уютный, как бы вросший в землю храм св. Амвросия - по древности вторая после собора постройка в Новодевичьем монастыре. К Амвросиевской церкви примыкает трапезная, построенная, вероятно, позднее, а к ней Ирининские палаты, первоначально возведенные для царицы Ирины, но потом много раз перестраивавшиеся.
Самая высокая, и возможно, самая красивая постройка монастыря - колокольня, изящная, с исключительно верно найденными пропорциями (предполагается участие в ее постройке зодчего Осипа Старцева). Не удивительно, что В. И. Баженов, сравнивая ее с колокольней Ивана Великого, сказал, что "колокольня Ивана Великого достойна зрения, но колокольня Девичья монастыря более обольстит очи человека, вкус имущего". Она расположена довольно необычно - строитель выдвинул ее на самый край монастырского ансамбля, на линию проезжей дороги, так, чтобы она была издали видна при подъезде к Москве. Колокольня построена в 1690 г., и, заботясь о сохранении общего ансамбля, зодчий украсил ее декоративными деталями, похожими на использованные в других монастырских постройках. В нижнем ярусе колокольни находилась церковь преподобного Варлаама и царевича Иосифа, а наверху часы, отбивавшие не только, как обычно бывает, целые часы, их половины и четверти, а даже каждую минуту, как бы говоря о быстротечности земной жизни. Рассказывали, что эти часы были поставлены Петром 1 для того, чтобы напоминать заключенной Софье о крамоле ее.