Неудачи и напрасные жертвы не остановили народовольцев. Одесская группа вскоре разъехалась, но Вера Фигнер должна была оставаться в городе и ждать приезда смены. Весной 1880 года в Одессе возобновилась подготовка покушения. Наняли лавочку минеральных вод, и из квартиры, которую занимала Фигнер, начали вести подкоп под улицу, чтобы заложить бомбу. Однако из Петербурга пришел приказ свернуть работу и всем, кроме Фигнер, возвращаться в столицу. Вновь уехала вся «подкопная» группа. Исполнительный комитет решил все усилия сосредоточить в Петербурге. Фигнер поняла, что самое важное будет происходить без ее участия. Не в ее характере было с этим примириться. Не дождавшись своего преемника, которому она должна была передать конспиративные дела, Вера без разрешения комитета покидает город.
Когда Фигнер неожиданно объявилась в Петербурге, Исполнительный комитет вынес ей выговор за самовольство, но дело было сделано: Фигнер осталась в столице, где в строжайшей тайне началась подготовка к новому покушению на Александра II. По поручению комитета Вера ведает «иностранными делами» народовольцев: посылает биографии казненных, портреты арестованных за границу, ведет переписку. Приготовления к покушению идут полным ходом. Уже снят магазин для торговли сырами на Малой Садовой. Вот когда пригодился Фигнер ее одесский опыт! Она разыскивает и вызывает в Петербург Юрия Богдановича, выручавшего из ссылки Бардину, и предлагает ему выступить в роли хозяина сырной лавки. Богданович не в силах противиться энергии и страстному энтузиазму Фигнер.
В самый разгар приготовлений к покушению на царя последовал неожиданный арест Желябова. 27 февраля 1881 года в сырную лавку явилась полиция. Пристав увидел следы сырости около бочек, но не заглянул в них, удовольствовавшись ответом о случайно пролитой на масляницу сметане. В бочках была земля из подкопа. Срочно собрался Исполнительный комитет. Мина в подкоп еще не была заложена, но было принято решение ускорить приготовления.
На следующий день на квартиру Фигнер пришли Суханов, Кибальчич и Грачевский. Они начали изготовлять бомбы. Вера уговорила смертельно усталую Перовскую прилечь отдохнуть, а сама принялась помогать работающим: отливала грузы с Кибальчичем, обрезала купленные жестянки из-под керосина — они служили оболочками для снарядов. В 8 утра четыре бомбы были готовы, и две из них вынесла Перовская. Вера вместе с Кибальчичем наполнила еще две жестянки, и он вынес их из квартиры.
События решающего дня — 1 марта 1881 года достаточно хорошо известны. По разработанному сценарию Фигнер должна была оставаться у себя дома и ждать хозяев сырной лавки, после того как они покинут ее в ожидании взрыва мины. Однако царь не поехал по Садовой, и покушение опять не состоялось бы, «если бы не Перовская с ее хладнокровием и несравненной обдуманностью и распорядительностью». Сообразив, по какой дороге поедет царь, она изменила план покушения на ходу, чтобы действовать одними бомбами. Быстро сориентировавшись, Перовская расставила метальщиков и сделала им знак, взмахнув платком. Бомба Рысакова разбила карету царя, бомба Гриневицкого его смертельно ранила.