Одиннадцатого ноября 1853 года Ливингстон выступил из Линьянти во главе отряда из двадцати семи макололов и 27 декабря достиг устья Либы. Затем он поднялся вверх по течению реки, в земли племени балунда, — до того места, где в Либу впадает текущая с востока Макондо.
Ливингстон был первым белым человеком, проникшим в эту область.
Четырнадцатого января 1854 года Ливингстон вступил в Шинте, резиденцию самого могущественного из царьков племени балунда. Несмотря на хороший прием, оказанный ему здесь, неутомимый путешественник через несколько дней переправился на противоположный берег Либы и 26 января оказался во владениях короля Катеме. Здесь его тоже встретили гостеприимно, а 20 феврля отряд Ливингстона уже стоял лагерем на берегу озера Дилоло.
Тут началась полоса неудач. Местность становилась труднопроходимой, туземцы были настроены враждебно, собственный отряд взбунтовался. Над головой путешественника нависла угроза смерти. Менее энергичный человек не устоял бы перед этими трудностями. Но доктора Ливингстона они не сломили, и 4 апреля он добрался до берегов Кванго — полноводной реки, которая образует восточную границу португальских владений и на севере впадает в Заир.
Через шесть дней Ливингстон вступил в Кассангу, где его видел Альвец. 31 мая он прибыл в Сан-Паоло-де-Луанда. Так закончилось это длившееся два года путешествие, во время которого Африка впервые была пересечена наискось, с юга на запад.
Двадцать четвертого сентября того же года Дэвид Ливингстон вышел из Сан-Паоло-де-Луанда. Он следовал вдоль правого берега Кванзы — той самой Кванзы, которая оказалась гибельной для Дика Сэнда и его спутников, — дошел до места слияния этой реки с Ломбе. По пути он столкнулся со многими невольничьими караванами и вторично посетил Кассангу. Отсюда он вышел 20 февраля, переправился через Кванго и в Кававе достиг берегов Замбези. 8 июля он снова был на берегу озера Дилоло, затем снова увидел Шинте, спустился вниз по течению Замбези и возвратился в Линьянти, откуда вновь выступил в путь 3 ноября 1855 года.
Эта часть путешествия должна была завершить первый в истории переход Центральной Африки с западного до восточного ее берега.
Открыв знаменитый водопад Виктория — «Грохочущий дым», Дэвид Ливингстон покинул берега Замбези и направился на северо-восток. Вот беглый перечень главнейших этапов этого маршрута: переход через область племени батока, где люди до одури вдыхали пары гашиша, посещение могущественного местного царька Семалембуэ, переправа через Кафуэ, снова Замбези, визит к королю Мбурума, осмотр развалин старинного португальского города Зумбо, 17 января 1856 года встреча с царьком Мпенде, в то время воевавшим с португальцами, наконец 2 марта прибытие в Тете, на берегу Замбези. Двадцать второго апреля Ливингстон покинул это поселение, некогда славившееся своим богатством, спустился к дельте Замбези и прибыл в Келимане 20 мая, через четыре года после выхода из Кейптауна.